活性炭從水溶液中去除溶劑縮酮

　　縮酮和縮醛可用作汽油和柴油燃料的添加劑，可以改善了柴油燃料的冷流特性以及汽油燃料的氧化穩(wěn)定性、膠質(zhì)形成和辛烷值由于其獨(dú)特的性質(zhì)。雖然近年來已成為常用的生物添加劑之一，但是隨意排放在水中是會(huì)造成嚴(yán)重的環(huán)境危害。所以在這次研究中，使用了活性炭和金屬有機(jī)骨架測試了溶膠縮酮的吸附，出于比較的目的，還選擇雙氯芬酸和咖啡因作為新興污染物來做對比。

　　活性炭對縮酮的吸附實(shí)驗(yàn)

　　吸附過程可能受到幾個(gè)起重要作用的因素的影響;其中，吸附劑的用量和吸附物的初始濃度對最終結(jié)果影響很大。為了研究吸附劑劑量的作用，根據(jù)吸附劑和被吸附物使用了不同的劑量。使用雙氯芬酸和咖啡因作為吸附物和活性炭作為吸附劑，研究了10至30mg的劑量。當(dāng)縮酮是吸附物時(shí)，活性炭用量范圍為1至2g。結(jié)果匯總在圖1的第一列中。可以看出，活性炭的吸附容量對于雙氯芬酸和咖啡因是相似的，而在縮酮的情況下要大得多。在實(shí)驗(yàn)中，分析了15mg/dm3濃度的雙氯芬酸或咖啡因上的50、75和100mg活性炭的用量。使用金屬有機(jī)骨架時(shí)，其對雙氯芬酸的吸附能力大于咖啡因。總的來說，金屬有機(jī)骨架的吸附能力在所有情況下都低于使用活性炭作為吸附劑時(shí)的吸附能力。在所有實(shí)驗(yàn)中，平衡吸附容量隨著吸附劑劑量的增加而增加。例如，在活性炭和雙氯芬酸(15mg/dm3)的情況下，當(dāng)活性炭的量從10mg增加到30mg時(shí)，吸附量增加了35.9%到83.8%。這一結(jié)果可能是由于顆粒相互作用和吸附位點(diǎn)的聚集，導(dǎo)致有機(jī)污染物可用的有效吸附表面積減少。

　　圖1：使用不同吸收濃度和活性炭用量對活性炭上雙氯芬酸、咖啡因和縮酮的動(dòng)力學(xué)吸附數(shù)據(jù)。

　　吸附過程分為兩個(gè)階段：初始階段較短且吸附速度較快，因?yàn)橛懈�多的游離和更強(qiáng)的活性位點(diǎn)，隨后是較慢和較長的吸收期，在該階段中，吸附力出現(xiàn)在兩個(gè)階段之間。已經(jīng)吸附的有機(jī)分子和本體相中的有機(jī)分子，防止它們被吸附。進(jìn)一步研究了有機(jī)分子的顆粒內(nèi)擴(kuò)散，如圖2所示。該過程外部傳質(zhì)和有機(jī)分子在吸附劑最表層上的快速分布。第二是與顆粒內(nèi)擴(kuò)散到吸附劑的更多內(nèi)部活性位點(diǎn)有關(guān)。活性炭的孔隙是金屬有機(jī)骨架的兩倍，多孔吸附劑中的吸附過程也通過對平衡應(yīng)用分?jǐn)?shù)法來估計(jì)有效擴(kuò)散系數(shù)，當(dāng)活性炭是吸附劑時(shí)，可以表明內(nèi)部活性位點(diǎn)的吸收較慢，有利于內(nèi)部位點(diǎn)的吸附過程。總體趨勢表明，隨著吸附劑用量的增加，擴(kuò)散系數(shù)也隨之增加。

　　圖2：在活性炭和有機(jī)金屬骨架上吸附有機(jī)分子的粒子內(nèi)擴(kuò)散模型。

　　活性炭的吸附機(jī)理研究

　　活性炭表面和有機(jī)污染物之間的各種類型的相互作用來解釋材料的去除能力：疏水相互作用、π-π堆積相互作用、范德華力、靜電相互作用和氫鍵相互作用，它們可以發(fā)生單獨(dú)或同時(shí)。

　　吸附結(jié)果表明，兩種吸附劑(活性炭和金屬有機(jī)骨架)對所研究的三種有機(jī)化合物具有親和力。吸附劑表面與分子之間的吸引或排斥相互作用受材料表面化學(xué)特性的影響。溶液中吸附劑表面的凈電荷以零電荷點(diǎn)為特征。在活性炭的情況下，在之前的工作中發(fā)現(xiàn)值為4.5，表明該材料在本研究的吸附條件下帶負(fù)電荷。因此，帶負(fù)電的表面和有機(jī)分子之間的靜電吸引力是可能的。因此，在所使用的實(shí)驗(yàn)條件下，不能忽略范德華力和π-π相互作用對去除有機(jī)分子的影響。金屬有機(jī)骨架的這種結(jié)構(gòu)可能與活性炭的表面特性有相似之處，在這種情況下，也可以建議將發(fā)生上述相同類型的交互。

　　活性炭從水溶液中去除溶劑縮酮的研究中，由于缺乏關(guān)于通過吸附從水中去除的數(shù)據(jù)，已經(jīng)測試了縮酮吸附以及用于比較的雙氯芬酸和咖啡因。活性炭和金屬有機(jī)骨架已被測試為吸附劑;活性炭給出了很好的結(jié)果(81%的縮酮被吸附)，盡管金屬有機(jī)骨架達(dá)到平衡的速度更快(22分鐘)。研究了各種參數(shù)的影響，例如吸附劑質(zhì)量或污染物的初始濃度。吸附動(dòng)力學(xué)分析顯示更適合偽二級模型，其中吸附過程分為兩個(gè)階段。活性炭在顆粒內(nèi)擴(kuò)散中給出了較低的值，這可能表明內(nèi)部活性位點(diǎn)的吸收較慢。吸附等溫線也符合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，與Langmuir和Freundlich方程相比，三參數(shù)方程在實(shí)驗(yàn)和理論數(shù)據(jù)之間給出了更好的一致性。總體而言，兩種吸附劑均已被證明對溶劑縮酮吸附非常好，能夠從水溶液中去除高達(dá)81%的溶劑縮酮。

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